ACS ES&T Engineering | Fe单原子协同活化C–F键:让CF₄低温分解更进一步
ACS美国化学会
2026-05-05 09:00
文章摘要
全氟化碳(PFCs)中的四氟化碳(CF4)因C–F键极强、化学性质稳定,是大气中难以治理的污染物之一,大气寿命超过50,000年。传统Al2O3催化剂在CF4催化水解中虽有一定活性,但因活性位点(AlIII)密度低、表面羟基反应性弱,往往需要较高温度。南华大学刘俊教授和中南大学刘敏教授团队提出利用Fe单原子修饰Al2O3的策略,通过构建Fe–O–Al界面位点,同步提升了AlIII位点密度(从2.1%提升至9.9%)和表面羟基的Brønsted酸性,强化了“吸附—断键”协同过程。原位红外和CF4-TPD等表征证实,AlIII主要负责增强CF4吸附,而Fe–OH则促进C–F键断裂。性能测试显示,优化后的Fe1/Al2O3在580 °C下即可实现CF4完全分解,表观活化能从86.5 kJ mol⁻¹降至64.3 kJ mol⁻¹,且稳定运行超过200小时。该工作为低温CF4分解提供了高效、稳定的催化剂设计策略,并对其他高稳定含氟污染物的催化转化具有借鉴意义。
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