最新Angew：”机械-电化学耦合“对高镍正极稳定性的影响

本文针对锂离子电池单晶高镍正极材料在循环过程中存在的结构退化问题展开研究。传统观点认为辊压引入的机械应力会损伤颗粒，加剧性能衰退，但该研究打破这一认知。研究团队系统探究了辊压对单晶高镍正极循环稳定性的影响，通过控制辊压压强制备不同致密化程度的电极，并结合原位XRD、TEM、电化学测试及分子动力学模拟进行分析。结果发现，辊压虽在颗粒内部引入了局部缺陷，但这类机械缺陷在电化学循环中会“自钝化”，其引发的结构退化被严格限制在局部区域；相反，辊压带来的电极致密化通过提高电子电导率，构建紧密的导电剂-颗粒电子传输网络，促进锂离子在颗粒各处同步脱出，从而显著提升脱锂均匀性。研究表明，循环稳定性关键取决于相变过程中c轴收缩的速率与空间均匀性，而非单纯的相变深度。高压实电极可有效减缓H2-H3相变区间c轴的急剧收缩，抑制局部应力集中，减少电化学裂纹产生，最终提升材料的循环寿命。该工作揭示了辊压工艺对单晶高镍正极的力-电耦合调控机制，为优化电极制造工艺提供了新见解。