正极侧多硫化物“存储-释放”调控实现高载量锂硫电池中Li2S沉积行为重构

本文针对高载量、贫电解液条件下锂硫电池性能受限的问题，提出了一种通过在隔膜正极侧引入羧基化多壁碳纳米管（COOH-MWCNT）涂层构建“正极侧多硫化物储库”的新策略。研究背景指出，多硫化物的穿梭效应和Li2S致密膜沉积是限制电池性能的核心问题。研究目的旨在通过调控多硫化物的传输过程，实现Li2S沉积行为的重构，从而提升电池的可逆性和稳定性。研究结论表明，该储库能动态“保留-释放”多硫化物：初期捕获多硫化物抑制穿梭，后期缓慢释放以提供反应物，促进Li2S从致密膜状沉积转变为分散颗粒状沉积，降低反应极化并延缓正极钝化。通过同步辐射XRD、XANES、成核模型分析和EIS/DRT阻抗解析，系统揭示了该机制的内在联系。性能测试显示，在硫载量4.3 mg cm⁻²、E/S=5 μL mg⁻¹条件下，带涂层电池初始面积容量达4.21 mAh cm⁻²，循环100圈后仍保持约90%容量，显著优于未修饰电池。该工作为实用化高能量密度锂硫电池提供了界面调控的新思路。