麻省理工学院，Nature Energy！

背景：传统胺基碳捕集技术能耗高，电化学介导碳捕集（EMCC）虽具潜力但现有有机吸附剂常需高负电位引发氧还原副反应，且CO₂结合强度与氧化还原电位之间存在权衡。研究目的：本文旨在探索氮杂环亚胺（NHI）作为新型EMCC吸附剂，通过调控其结构和电解质环境，实现CO₂捕集与释放的可逆电化学循环，同时避免氧还原副反应并降低能耗。结论：研究发现NHI具有广泛可调的反应焓（约-50至-100 kJ mol⁻¹ CO₂），通过改变杂环骨架和空间位阻可轻松调节。亚苯基桥联双NHI（化合物6）在Li⁺/MeCN电解质中实现了氧化还原可逆性，每个电子释放2个CO₂，法拉第效率接近200%，稳定循环超过40次。其工作电位比氧还原正500 mV以上，理论最低能耗约10 kJ mol⁻¹ CO₂，在5-15% CO₂浓度下系统功耗为28-43 kJ mol⁻¹ CO₂。该研究为通过中性态与氧化态循环实现高效低能耗碳捕集开辟了新路径。