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加磁场,发一篇JACS!

催化计 2026-05-10 18:00
文章摘要
背景:CO₂电还原生成高附加值C₂₊产物(如乙醇)是缓解碳排放和实现碳循环的重要手段,但传统电催化剂面临选择性低、能量效率差等挑战。研究目的:美国阿贡国家实验室等团队旨在利用外部磁场极化顺磁性CuO/Cu界面,通过调控催化剂自旋状态,在不改变催化剂组成和操作条件下提升CO₂电还原中乙醇等C₂₊产物的选择性和能量效率。结论:在约800高斯磁场和400 mA/cm²电流密度下,C₂₊产物法拉第效率从67.6%提升至86.7±2.7%,阴极能量效率达47.9±1.4%,其中乙醇的法拉第效率增幅达~55.6%,而乙烯仅增~6.4%。原位SERS和DFT计算揭示,磁场通过稳定乙醇生成路径中C-Cu键断裂涉及的未配对电子过渡态,降低其动力学势垒,从而增强乙醇选择性,同时抑制析氢反应。该物理策略为CO₂电还原提供了高效、非化学改性的新途径。
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