上海理工毕炜/华东理工张金龙、吴仕群、胡彦杰JACS：Au-CeOₓ界面对称性差异化氧空位构型调控实现高效CO₂光催化选择性制乙烷

本文由上海理工大学毕炜联合华东理工大学张金龙、吴仕群、胡彦杰研究团队发表于《美国化学会志》（JACS）。背景方面，光催化CO2转化为高附加值C2烃类（如乙烷）是太阳能利用的重要方向，但面临多电子转移、C-C偶联能垒高及CO易脱附等挑战。研究目的在于通过调控氧空位的局域对称性，构建新型Au-CeOx界面结构以提升CO2还原选择性和效率。结论显示，采用火焰喷雾热解技术（FSP）可在Au-CeOx界面上同时构筑对称型Ce-Ov-Ce氧空位和对称性破缺的Au-Ov-Ce界面氧空位。优化后的Au-CeOx-SAOv催化剂在CO2/H2O光还原中实现了惊人的C2H6生成速率（2581 μmol gAu⁻1 h⁻1）和高达88.14%的选择性。机理分析表明，Ce-Ov-Ce空位增强CO2吸附与活化，而Au-Ov-Ce构型则重塑界面电荷分布，促进C1中间体（如*CO）的深度氢化，进而导向*CH3偶联生成C2H6，成功实现了反应路径由CO释放向C2H6的定向转变。