吉林大学赵晓课题组Science Bulletin：从电子调控到质子接力：核壳Fe@Fe3O4重塑单原子催化界面

本文针对碱性氧还原反应中质子传输受限的难题，提出了一种核壳Fe@Fe3O4纳米颗粒与Fe单原子协同催化的新策略。传统单原子-纳米颗粒催化剂仅通过电子效应调节中间体吸附，难以同时解决水解离和质子供给瓶颈。研究背景显示，Fe-N-C催化剂虽具潜力，但多步质子耦合过程限制了反应速率。目的上，作者希望将纳米颗粒从单一电子调节剂升级为多功能协同单元。结果方面，Fe@Fe3O4核壳颗粒同时发挥三重作用：调节FeN4OH位点电子结构以削弱*OH吸附；利用Fe3O4壳层降低水解离能垒；调控界面水结构促进质子向单原子位点串联传输。实验表明，该催化剂半波电位达0.952 V（vs RHE），远超Pt/C，且稳定运行50000次循环无衰减。结论是，核壳结构整合了吸附能调控、质子生成与传输功能，实现了活性、选择性和稳定性的同步提升。该工作为单原子-纳米颗粒协同催化提供了"多步动力学整合"的新范式。