JACS：缺电子多吡啶Ru高效光催化CO2还原选择性制甲酸

本文研究了缺电子多吡啶钌配合物在光催化CO2还原中的应用，特别是选择性制备甲酸的过程。研究背景基于金属负氢分子催化剂在化学、电化学和光化学CO2还原中的广泛应用。研究目的是通过引入缺电子取代基来增强金属负氢性，从而提高催化效率。实验结果表明，通过这种策略，在温和的负电势下能够产生金属负氢物种，并在非氧化还原窗口内发生单电子还原，生成更强的负氢物种。此外，研究还发现，特定的负氢加合物能够释放甲酸，且在含有Ru(II)光敏剂的四组分均相体系中，甲酸的选择性达到>88%，TON达到~50,000，TOF达到4.4 s-1，创造了分子催化剂的纪录。结论指出，这种缺电子多吡啶钌配合物在光催化CO2还原中表现出高效、选择性和持续的性能。