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曹睿教授课题组J. Am. Chem. Soc.: 单钴位点催化O2转化为H2O2的机理研究

研之成理 2025-06-20 20:00
文章摘要
本文研究了CoII卟啉化合物1催化氧还原反应(ORR)的机理,重点探讨了金属超氧氢化物和金属过氧氢化物作为关键中间体的作用。通过分子口袋稳定O2-加合物,成功表征了CoIII-超氧氢化物[CoIII(O2•H)]⁺和CoIII-过氧氢化物[CoIII(O2H)],并揭示了[CoIII(O2•H)]⁺通过单电子还原生成[CoIII(O2H)]的过程。研究发现[CoIII(O2H)]通过质子转移-电子转移(PTET)途径生成CoII和H2O2,从而完成了催化循环。这项研究对于理解单个Co位点上的ORR过程具有重要意义,并为新型ORR催化剂的设计提供了参考。
曹睿教授课题组J. Am. Chem. Soc.: 单钴位点催化O2转化为H2O2的机理研究
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