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复旦大学张黎明课题组JACS：局域配位环境诱导的铜单原子结构演变及其CO2电还原路径

研之成理 2025-07-23 18:11
文章摘要
本研究通过设计具有不同配位结构的铜单位点催化剂，探究了局域配位环境对铜位点重构行为及其电催化二氧化碳还原（CO2R）产物分布的调控机制。研究发现，铜和配体之间的结合能与电荷分布是影响结构演变的关键描述符，原位重构形成的Cu(0)和Cu(I)位点是生成深度还原产物的真实活性中心。Cu(0)与甲烷的生成密切相关，而独特的Cu(I)N3H-*CO位点作为中间体传输桥梁，向邻近的不饱和Cu(0)位点提供*CO，从而促进多碳的产生。本研究强调了配位环境通过影响铜单位点的重构行为进而调控产物分布，并为设计具有高稳定性和目标CO2R产物选择性的单原子催化剂提供范式。
复旦大学张黎明课题组JACS：局域配位环境诱导的铜单原子结构演变及其CO2电还原路径
查看文献： Local Coordination Environment-Driven Structural Dynamics of Single-Atom Copper and the CO2 Electroreduction Pathway
查看期刊：Journal of the American Chemical Society
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