厦门大学：反相ZrO2/Cu催化剂中Zr3+-O-Cu界面增强CO2驱动的胺类化合物N-甲基化反应

研之成理 2025-09-28 17:09

文章摘要

背景：利用CO2与绿氢实现胺类化合物的N-甲基化是一种清洁高效的方法，但传统非均相催化剂需要高温高压条件且易产生副反应。研究目的：开发一种在温和条件下兼具高活性和选择性的催化剂，并深入理解其反应机理。结论：通过构建富含Zr3+-O-Cu界面的反相ZrO2/Cu催化剂，在180°C、4.0 MPa条件下实现了苯胺98.0%转化率和97.4%的N-甲基苯胺选择性，并通过表征和DFT计算证实界面协同作用促进CO2与胺类直接C-N偶联形成甲酰苯胺关键中间体，突破了传统醛-胺缩合机理的限制。

厦门大学：反相ZrO2/Cu催化剂中Zr3+-O-Cu界面增强CO2驱动的胺类化合物N-甲基化反应

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