中科大章根强Angew:反钙钛矿NiNNi₃内禀有序Ni⁰–Niᵟ⁺原子对,助力Cu超低电位下安培级电流密度硝酸根还原
ChemBeanGo
2025-12-19 10:30
文章摘要
背景:硝酸盐污染治理需要高效且经济的技术,电催化硝酸盐还原(NO₃RR)可将硝酸盐转化为高附加值氨,但工程化面临高电流密度下氢供给不足与析氢反应(HER)竞争导致法拉第效率下降的难题。研究目的:构建NiNNi₃/Cu异质结构电极,利用反钙钛矿NiNNi₃中有序Ni⁰–Niᵟ⁺原子对产生的表面静电势差,促进水解离与*H生成,并将*H定向输运至Cu侧加速*NO氢化,以在超低电位下实现高电流密度和高选择性。结论:该设计在+0.05 V_RHE下达到-1.2 A cm⁻²的电流密度,NH₃法拉第效率接近100%;在两电极耦合体系中,0.8 V实现500 mA cm⁻²,同时保持高选择性;并成功放大至流动电解装置,展示了太阳能驱动与产物提纯的“端到端”工艺潜力,为氢化受限的电合成体系提供了新思路。
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