华中师大吴安心、东南大学向嘉辰团队Org. Lett.：解锁四种亲核试剂间的高阶氧化交叉偶联反应

背景：氧化交叉偶联反应是一种无需预官能化的高效合成策略，但传统研究多限于两或三种亲核试剂间的反应，涉及四种亲核试剂的高阶反应因选择性控制难题而缺乏通用方法。研究目的：本研究旨在开发一种能够实现四种亲核试剂间高阶氧化交叉偶联的通用方法，以合成结构新颖的螺吡咯并[2,1-a]异喹啉类衍生物。结论：通过采用自分类汇聚集成策略，成功实现了芳基乙酮、四氢异喹啉与巴比妥酸衍生物等四种亲核试剂的高选择性并行反应与定向组装，合成了目标螺环化合物。该反应具有广泛的底物普适性，产物表现出聚集诱导发光特性。机理研究表明，反应涉及两次原位极性反转和1,3-偶极环加成步骤，并通过DFT计算解释了其高区域选择性。这项工作为多组分氧化交叉偶联反应提供了新范式。