打破高镍正极传统认知，今日Nature Energy！

背景：高镍层状氧化物正极是提升锂离子电池能量密度的关键，但高镍含量会加剧其化学力学不稳定性。传统观点认为高电压下的H2–H3相变是导致性能衰减的核心原因，并主要通过掺杂、包覆等复杂的层级材料设计来抑制相变，但合成过程引发的微观结构不均一性影响未被充分关注。研究目的：斯坦福大学等团队旨在揭示高镍正极化学力学失效的根本原因，并探索通过调控合成过程而非传统化学改性来提升其稳定性的简易策略。结论：研究发现，固相合成中反应物固-固接触有限导致的锂化过程非均一性及纳米孔道分布不均，是引发电化学反应异步和化学力学失效的核心，而非H2–H3相变本身。通过提升升温速率至10°C/min并增设保温步骤，可加速LiOH熔融，实现液-固接触的均匀锂化，从而构筑孔道均匀的微观结构，有效耗散应变能。实验表明，该策略制备的未掺杂/未包覆正极在半电池和全电池中均表现出优异的循环稳定性（如全电池500次循环容量保持率92.8%），且循环后无明显微裂纹。这打破了传统认知，证明微观结构均一化是制备稳定高镍正极的有效途径，但规模化应用需解决粉体煅烧的热传递不均问题。