中山大学章志珍等AFM：梯度复合负极实现石榴石基固态锂金属电池的稳定界面

背景：全固态锂金属电池因采用固态电解质、匹配高压正极与锂金属负极，成为提升电池安全和能量密度的重要方向。石榴石型LLZTO固态电解质具有离子电导率高、电化学窗口宽等优势，但其与锂金属负极间存在本征疏锂特性，导致界面接触差、界面电阻大，且易引发锂枝晶生长，阻碍了其实用化。研究目的：为解决LLZTO与锂负极界面接触差、锂枝晶易生长的问题，研究团队旨在开发一种新型复合负极结构，以同时优化界面接触性能与负极内锂传输效率。结论：通过一步熔融反应成功制备出LiF-Li₉Al₄/LiₓAg梯度复合负极（LAA）。该负极中，LiF富集在LLZTO界面侧形成电子绝缘层，保障界面接触并防止电子泄漏；Li₉Al₄相提升界面润湿性、降低界面电阻；LiₓAg相加快锂传输并促进锂均匀沉积。实验证实，LAA与LLZTO间界面电阻低至0.6 Ω・cm⁻²，对称电池在0.5 mA・cm⁻²下可稳定循环超2000小时。匹配LFP或NCM811正极的全电池也表现出优异的循环稳定性（如LFP全电池在1C下循环1200圈容量保持率95%）。该梯度复合负极策略有效解决了界面问题，为石榴石基固态锂金属电池的界面工程设计和实用化提供了可行方案。