【Nat. Commun.】贵州师范大学裴响林&武汉大学雷爱文教授：生物质骨架衍生的不对称Zn-N₂O₂单原子催化剂实现硝基芳烃与醇的高效N-烷基化

背景：C-N键化合物在医药和精细化工中至关重要，传统的借氢策略合成胺类化合物主要依赖贵金属催化剂，成本高且资源受限。单原子催化剂因其高原子利用率而备受关注，但稳定且具有特定配位环境的单原子位点构筑仍具挑战。研究目的：利用天然生物质壳聚糖作为结构骨架，设计并制备具有不对称Zn-N₂O₂配位环境的单原子催化剂，以实现硝基芳烃与醇的高效、绿色N-烷基化反应。结论：成功构筑了Zn/CS单原子催化剂，该催化剂在借氢策略下表现出优异的催化活性（TOF达51.85 h⁻¹）、广泛的底物适用性（56个化合物）和良好的循环稳定性。机理研究表明，不对称Zn-N₂O₂配位结构能调控Zn中心电子结构，降低醇脱氢能垒，从而高效促进N-烷基化反应。该工作为生物质衍生单原子催化剂的设计和绿色胺类合成提供了新思路。