中山大学刘晓辉、陈国胜、周贤太教授JACS：异金属对称性破缺调控光催化CO₂还原电荷动力学

本文背景为光催化CO₂还原领域，旨在利用太阳能将CO₂转化为CO，是实现碳中和与太阳能燃料制备的重要路径。共价有机框架（COFs）因其可调控的孔道结构和原子级分散的活性位点而具有潜力，但其固有的对称结构易导致电荷复合，制约光催化性能。研究目的是通过构建异金属位点分布打破COFs的本征电子对称性，以调控电荷动力学，提升光催化效率。研究结论表明，在Salen型ZnCOF中引入Co形成Co1.3Zn4.7COF，通过异金属对称性破缺诱导电荷极化，显著促进激子解离和定向电荷传输，使CO生成速率达到6917 μmol·g⁻¹，较对称ZnCOF提升124倍，且该策略在Cu/Zn、Ni/Zn等双金属体系中具有普适性，为高效太阳能转化提供了通用设计原则。