光催化，Nature Chemistry!

本文针对光催化全解水(OWS)中传统助催化剂需要复杂多步沉积和氧气阻挡层抑制逆反应的问题，报道了一种基于导电二维金属有机框架(M-HHTP, M=Co, Ni, Cu)的一体化助催化剂。研究背景表明，现有的助催化剂体系(如Pt/Cr₂O₃)存在大规模生产困难、逆反应抑制不彻底、阻挡层耐久性差等挑战。研究目的是验证M-HHTP作为一步激发OWS一体化助催化剂的可行性。通过一步自组装法将M-HHTP负载于SrTiO₃:Al光催化剂上，发现Co-HHTP和Ni-HHTP能驱动稳定的OWS反应，无需氧气阻挡层即可避免逆反应。在优化条件下，Co-HHTP/SrTiO₃:Al于350 nm处表观量子效率达31.5%，性能优于Pt/Cr₂O₃等传统体系。光谱学、电化学及理论分析揭示了M-HHTP同时具备析氢和析氧反应活性，并表现出良好的电子和空穴捕获能力。结论认为，这种多功能一体化助催化剂为设计高效实用的光催化全解水体系提供了新范式。