宁波材料所，Nature Nanotechnology！

全钙钛矿叠层太阳能电池（AP-TSCs）是极具前景的光伏技术，但其多组分钙钛矿中异步结晶过程导致纵向组分梯度和非辐射复合，限制了效率提升。本研究基于硬软酸碱（HSAB）原理，提出了一种通用的添加剂设计策略，以同步宽带隙和窄带隙钙钛矿的成核与晶体生长。通过选择边界碱性的二氟草酸硼酸盐（DFOB⁻）配位宽带隙钙钛矿，硬碱性的四氟硼酸盐（BF₄⁻）配位窄带隙钙钛矿，平衡了PbI₂/PbBr₂与PbI₂/SnI₂的结晶动力学，制备出垂直组分均匀的薄膜，显著降低了缺陷密度并抑制了离子迁移。实验表明，DFOB⁻有效抑制了宽带隙钙钛矿中的相分离，BF₄⁻改善了窄带隙钙钛矿中Sn/Pb的垂直分布。最终，单片两端叠层器件实现了30.3%的认证效率（开路电压2.16 V，填充因子85.2%），在最大功率点追踪1000小时后仍保持92%效率。柔性叠层器件效率达28.2%（认证值28.0%）。该研究揭示了组分复杂型钙钛矿中垂直组分异质性的动力学根源，并为控制结晶提供了化学导向的通用策略。