氧化态与异质界面协同调控POM@MOF体系载流子动力学以提升光催化性能

本文报道了湖南大学方煜、管宗杰团队在Advanced Functional Materials上发表的研究成果。背景方面，金属有机框架（MOFs）作为多孔材料具有结构可调和催化性能，但其有限的可见光吸收和短激发态寿命限制了光催化应用。研究目的在于通过协同调控氧化态与异质界面相互作用，开发高效光催化剂。作者设计合成了四种POM@MOF异质结，通过调控吩噻嗪光敏单元的氧化程度（亚砜与砜）及POM-MOF间的界面连接方式（非共价与共价），系统研究了载流子动力学。结论表明，SO2-Cd材料在系列中表现最优，其光催化硫醚氧化产率达98%，苄胺偶联反应也最高。通过光电表征、瞬态吸收光谱和理论计算，证实了氧化程度提高和共价异质界面协同作用有效抑制了电子-空穴复合，延长了载流子寿命，并提出了双路径光催化机理（生成单线态氧和超氧自由基）。该工作为光催化剂设计提供了新策略。