唯一通讯！清华大学「国家杰青」段昊泓最新Nature子刊丨电极-电解质界面pH梯度实现串联反应！

该研究针对串联反应中不同反应步骤需要不同pH条件（如乙酰丙酸加氢需中性/碱性，内酯化需强酸性）的挑战，提出在单一电解槽中通过电极-电解质界面pH梯度实现串联电合成的方法。研究背景：将生物质衍生的乙酰丙酸转化为γ-戊内酯需两步反应，但传统电解槽仅能施加单一pH值。研究目的：在单一电解槽中高效实现LA-to-GVL串联转化。结论：通过十六烷基三甲基溴化铵（CTAB）修饰铅电极，在电极表面构建有序排列的季铵阳离子层，破坏界面氢键网络，阻碍质子传输，形成局部高pH（低H⁺浓度）微环境，同时保持体相电解质的强酸性。这一界面pH梯度使LA加氢生成HVA（偏好中性/碱性）和HVA内酯化生成GVL（偏好强酸性）在单一电解槽中高效串联。在pH 1.2条件下，实现70.2%的GVL法拉第效率和93.0 mA cm⁻²的局部电流密度，催化剂在宽电流密度范围内保持稳定。系统研究表明，季铵盐烷基链长度是调控界面微环境和催化性能的关键因素。该工作为在单一电解槽中实现需要不同反应条件的串联电合成提供了新策略。