吉林大学司文哲团队Advanced Materials: 具有长寿命电荷分离态的CuS-钴卟啉有机-无机异质结助力红外光下高效二氧化碳转化制甲烷

本文针对红外光下CO₂选择性还原为甲烷（CH₄）所面临的反应动力学缓慢和载流子寿命短等挑战，设计了一种由HKUST-1衍生的CuS与钴卟啉（CoTPPS）组成的有机-无机杂化异质结（CuS-CoTPPS）。研究目的在于利用红外光实现高效、高选择性的CO₂-to-CH₄转化。结果表明，优化后的催化剂在红外照射（λ=800-1100 nm）下实现了178.02 µmol g⁻¹ h⁻¹的CH₄生成速率和96.5%的选择性。通过飞秒瞬态吸收光谱、同步辐射和密度泛函理论计算等分析，揭示了其优异性能源于强界面电子耦合形成的内部电场，将载流子寿命延长170倍至271.35 ps，并显著降低了关键中间体*COOH的形成能垒（从1.43 eV降至1.07 eV），同时稳定了*CHO中间体，引导8电子路径向CH₄转化并抑制CO脱附。这项研究为利用红外太阳能光谱进行可持续碳转化提供了高效光催化剂设计的新范式。