中科大曾杰/吴博Angew. Chem.：Fe/ZSM-5分子筛中Si–ONa–Al基团在甲烷选择性氧化制乙酸中的关键作用探究

本文研究了甲烷选择性氧化制乙酸的催化过程，重点探讨了Fe/ZSM-5-0.25Na催化剂中Si–ONa–Al基团的作用。研究背景指出甲烷的高化学惰性使得其选择性氧化制乙酸成为催化领域的重大挑战。研究目的是开发一种高效催化剂，利用CO和H₂O₂在温和条件下实现甲烷到乙酸的高选择性转化。实验结果表明，Fe/ZSM-5-0.25Na催化剂在50 ℃下反应2小时，乙酸选择性高达81.8%，总含氧产物产率为144.1 μmol。机理研究发现，Si–ONa–Al基团通过电子转移形成富电子铁位点，促进了CO插入和甲烷与CO的碳-碳偶联，从而显著提高了乙酸的生成效率。该研究不仅开发了高效催化剂，还深入揭示了分子筛载体与金属活性位点的协同作用机制，为未来催化剂设计提供了重要理论基础。