贵州师大裴响林课题组Nat. Commun. | 生物质衍生的不对称Zn-N\u2082O\u2082单原子催化剂：天然骨架调控的硝基芳烃和醇的高效N-烷基化反应

背景：在精细化学品和药物分子合成中，构筑C-N键是重要反应。传统方法步骤复杂且副产物多，而“借氢反应”具有原子经济性优势，但高效体系多依赖贵金属催化剂。单原子催化剂因其金属利用率高和配位环境可调控，为非贵金属催化提供了新机遇。研究目的：本研究旨在通过构筑仿酶不对称配位结构的单原子催化剂，以调控金属中心电子结构，提升其在借氢反应中的催化性能，实现硝基芳烃与醇的高效N-烷基化。结论：作者成功利用生物质壳聚糖骨架合成了具有不对称Zn-N₂O₂配位结构的Zn单原子催化剂。该催化剂在硝基芳烃与醇的N-烷基化反应中表现出优异的催化活性、选择性和底物普适性，最高TOF达51.85 h⁻¹，并能合成多种药物活性分子。机理研究表明，不对称Zn-N₂O₂位点的缺电子特性促进了醇的脱氢，从而推动反应进行。该工作为设计高效非贵金属催化体系和绿色C-N键构筑提供了新思路。