成都大学/太原理工/大化所Nature子刊：界面驱动反应诱导钴基纳米簇重构调控\u00A0CO\u2082加氢选择性

背景：钴基纳米簇是CO₂加氢等工业催化反应的核心活性组分，但其催化选择性易受多种因素影响，反应过程中的结构变化常被视为失活原因，如何可控利用这些变化是关键挑战。CO₂加氢制CO是CO₂高值化转化的重要路径，但钴基催化剂易偏向生成CH₄，且反应诱导的结构重构如何调控选择性的机制尚不明确。研究目的：本研究旨在深度解析Co-Mn界面位点驱动的反应诱导钴基纳米簇碳重构效应，实现CO₂加氢产物从CH₄到CO的定向切换，并明确其微观机制与关键条件。结论：研究发现，在MnOₓ载体上负载2wt.% Co纳米簇形成的Co-MnO界面，其Co-C-O-Mn桥式吸附位点驱动CO解离生成聚合碳物种，这些碳物种修饰Co纳米簇，显著抑制CO二次吸附与加氢，从而将CO/CH₄产物比从0.89大幅提升至13.4，实现高CO选择性。该效应具有严格的载体和载量依赖性，且碳修饰结构可通过H₂处理可逆调控，为利用反应诱导重构策略调控催化选择性提供了新途径。