【Chem】上海交通大学周宝文团队：水促进太阳能甲烷氧化偶联制乙烷的绿色新路径

面对石油资源枯竭，甲烷作为天然气的廉价且丰富资源，其向高附加值化学品（如乙烷）的转化具有重要工业价值。然而，传统热催化路线条件苛刻（>700°C, >3 MPa），能耗高且选择性差。光催化技术提供了绿色替代，但常用氧化剂O₂和H₂O₂存在选择性低或经济性不足的问题。本研究由上海交通大学周宝文团队开展，旨在开发一种更经济环保的氧化剂。他们设计了一种金纳米颗粒修饰的氮化镓纳米线（Au/GaN NWs）光催化剂，创新性地利用水作为绿色氧化剂。在集中光照射下，该体系实现了乙烷生成速率112.6 mmol·g⁻¹·h⁻¹，选择性高达94.9%，甲烷转化率1.75%。通过机理分析发现，水被光生空穴氧化生成高活性的·OH自由基，随后活化甲烷C-H键产生·CH₃自由基，最终自偶联生成乙烷，该过程大幅降低了反应能垒，同时抑制了过度氧化和积碳。催化剂在256小时内保持稳定，并在户外自然日光聚光系统中得到验证。结论是，该工作开辟了一条利用太阳能、水和甲烷生产乙烷的低碳可持续新路径，在“双碳”目标背景下具有显著的科学价值和应用前景。