江南大学朱永法团队章佳威/娄阳Angew：功能化聚合物界面解耦电子转移与质子供给实现空气源H₂O₂高效电合成

背景：电化学两电子氧还原反应（2e⁻ ORR）合成过氧化氢（H₂O₂）是传统蒽醌工艺的可持续替代方案，但空气供氧条件下低氧分压导致电子转移与质子供给耦合失衡，限制了产率和选择性。研究目的：在商用炭黑表面构建同时含羰基（C=O）和季铵阳离子（N⁺）的双功能共价有机聚合物界面（QSPIP-TMC@CB），实现电子转移与质子供给在空间上的解耦，从而在空气气氛下高效合成H₂O₂。结论：该催化剂在空气下实现了3410.1 mmol·h⁻¹·g⁻¹的H₂O₂产率和91.4%的法拉第效率，在100 mA·cm⁻²下稳定运行35小时。机理表明，C=O作为电子中继体促进电子注入O₂，N⁺富集界面O₂并通过Donnan排斥调控质子可及性，稳定*OOH中间体并抑制O-O键断裂。该策略可拓展至Co-N-C和ZnO等催化剂，并在安培级电流下实现克级H₂O₂生产。